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水气变换反应中金催化活性物种的指认研究取得进展

文章来源:上海高等研究院   发布时间:2019-06-11  【字号:     】  

  近日,依托澳门美高梅官网上海高等研究院建立的张江实验室上海光源科学中心研究员司锐与山东大学教授贾春江课题组、北京大学教授严纯华课题组合作,将催化剂“构效关系”研究与同步辐射原位X射线技术紧密结合,在小尺寸金催化水气变换(water-gas shift, WGS)反应过程中的活性物种指认方面取得进展,相关研究成果以Direct Identification of Active Surface Species for the Water-Gas Shift Reaction on a Gold-Ceria Catalyst 为题发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 4613-4623)上。

  水气变换反应(CO + H2O → H2 + CO2)是氢燃料电池中制备、纯化氢气的重要反应,而氧化铈负载的金属催化剂表现出优异的催化性能,并引起了研究者的广泛关注,然而关于金活性物种的争论却长期存在。其中,实现真正意义上的原位检测各类金物种在反应过程中的结构演变是指认活性物种的关键。基于以上问题,司锐通过原位X射线吸收精细结构谱学(XAFS)技术,利用上海光源(SSRF)BL14W1线站、美国NSLS光源的X18B线站分别获得了非原位、原位XAFS实验数据。在水气变换真实反应条件(CO + H2O)下追踪不同金物种,包括单分散的金原子(Au_atom)、小于2 nm的金团簇(Au_cluster)以及3-4 nm的金颗粒(Au_particle)的电子结构(X射线吸收近边谱、XANES、图1a/1c)和局域配位结构(扩展X吸收精细结构谱、EXAFS、图1b/1d)的变化过程,验证了具有部分氧化态的金团簇是反应的稳定活性物种。深入的研究结果表明:单分散的金原子只存在于氧气气氛中(1a/1b),在水气反应条件下易转变为金团簇;稳定存在的金团簇因其小尺寸的活性金结构(1c/1d),而比金颗粒具有更高的催化活性。因此,水气变换反应条件下稳定存在的活性物种应该是Au_cluster,而非Au_atomAu_particle,该研究工作在阐述实际催化反应机理方面具有重要的指导意义。

   

 

  金原子、金团簇和金颗粒在不同条件下的原位XAFS谱图:(a) O2, XANES; (b) O2, EXAFS; (c) WGS, XANES; (d) WGS, EXAFS.




(责任编辑:叶瑞优)

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